近期，我院計算凝聚態(tài)物理組在陰離子電池的電極-電解質(zhì)界面兼容性方面取得新進展，相關(guān)研究工作“Exploration of Electrode-Electrolyte-in-One System Based on Fluorine/Chloride Ion Battery”以BETVLCTOR偉德官方網(wǎng)站為第一單位發(fā)表在《Advanced Energy Materials》，碩士生吳夢琪、東南大學(xué)博士生胡雪晨和崔富瀚為論文共同第一作者，青年教師連如乾博士、吉林大學(xué)魏英進教授和溫州大學(xué)蔡冬博士為共同通訊作者。另一項工作在氯離子電池負(fù)極研究方面取得新進展，相關(guān)成果“High-Throughput Screening of Stable Layered Anode Materials A₂TMO₃Cl for Chloride-Ion Batteries”發(fā)表在《Journal of Materials Chemistry A》，碩士生汪德星和張富盛為論文共同第一作者，青年教師連如乾博士、吉林大學(xué)魏英進教授和博士生吳夢琪為共同通訊作者。

隨著人們對電池材料認(rèn)識的不斷深入，界面保護策略也被設(shè)計的越來越複雜。然而，電極和電解質(zhì)分別屬于不同的材料，不同材料之間的相互作用是一種固有的現(xiàn)象。為了解決這一問題，作者提出了“電極-電解質(zhì)一體化”（EEIO）概念，即一種儲能材料可以在其不同的離子存儲階段同時充當(dāng)電極和固態(tài)電解質(zhì)（SSE）。我們對氯離子電池和氟離子電池中的EEIO材料進行了初步研究，建立了合理的篩選程序，并預(yù)測了其運行機理。通過對離子結(jié)合能力、相變機理、電導(dǎo)率和離子擴散動力學(xué)性能的綜合評估，篩選出CsCl、SrCl₂、LaCl₃和LaF₃可分別作為氯離子電池和氟離子電池的EEIO材料。在EEIO體系中，材料界面與導(dǎo)電絕緣界面分離，這解決了負(fù)極與SSE之間的材料兼容性問題。此外，EEIO體系的負(fù)極電化學(xué)反應(yīng)與SSE分解反應(yīng)之間具有內(nèi)在相關(guān)性，可確保EEIO電池的電化學(xué)電壓不會超過SSE的分解電壓。該儲能系統(tǒng)有望實現(xiàn)SSE與其中一側(cè)電極的完全兼容，值得進一步探索。

當(dāng)前氯離子電池（CIBs）負(fù)極材料的研究仍局限于強堿性金屬，這些金屬負(fù)極在氯化過程中不可避免的電子絕緣和結(jié)構(gòu)重構(gòu)問題嚴(yán)重制約了CIBs的實際應(yīng)用。層狀鈣鈦礦氧氯化物（A₂TMO₃Cl）具有類似真空吸塵器的“TM-O-A-Cl”結(jié)構(gòu)，內(nèi)部強堿性金屬直接與Cl相連保證了較強的Cl^-結(jié)合能力，這在本質(zhì)上符合CIBs的負(fù)極要求。同時，A₂TMO₃Cl中的過渡金屬作為氧化還原中心，提供了良好的Cl^-存儲能力和電子導(dǎo)電性。作者采用高通量篩選方法在80種A₂TMO₃Cl中探索穩(wěn)定的負(fù)極材料，篩選出的Ca₂CoO₃Cl和Ba₂RhO₃Cl在電化學(xué)過程中可以保持層狀結(jié)構(gòu)，從而保證了Cl能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定的嵌入和脫出。本工作改進了現(xiàn)有金屬負(fù)極的反應(yīng)機理，有望在陰離子電池循環(huán)性能上實現(xiàn)新的突破。

以上工作得到了BETVLCTOR偉德官方網(wǎng)站高層次引進人才項目、BETVLCTOR偉德官方網(wǎng)站科研創(chuàng)新團隊項目、河大超算等的資助和支持。

文章鍊接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202304523;https://doi.org/10.1039/D3TA08094C